标题：FacileSteam-EtchingApproachtoIncreasetheActiveSiteDensityofanOrderedPorousFe–N–CCatalysttoBoostOxygenReductionReaction
第一作者：JianZou
通讯作者：ChiChen,ZhiqingZou
通讯单位：中国科学院上海高等研究院
研究内容
开发简便有效的策略来提高用于氧还原反应(ORR)的过渡金属和氮共掺杂碳(M-N-C)催化剂的活性位点密度仍然是一个挑战。在此，作者提出了有序模板和蒸汽蚀刻协同方法来增加具有互连有序多孔结构的Fe-N-C催化剂的活性位点密度。蒸汽蚀刻腐蚀了非活性无定形碳，而活性位点得到了很好的保存。X射线吸收精细结构和拟合结果揭示了原子分散的Fe-N4活性位点的均匀分布。蒸汽蚀刻使活性位点密度显着增加了4.6倍，这已通过NO吸附还原实验得到验证。结果，在℃蒸汽蚀刻处理的有序大孔Fe-N-C催化剂（OM-Fe-N-C-steam-）的ORR质量活性是Ar保护的催化剂的1.8倍。与Ar保护的对应物（0.63Wcm-2）相比，采用OM-Fe-N-C-steam-催化剂的质子交换膜燃料电池的峰值功率密度提高了0.78Wcm-2。
要点1
提出了一种简单的有序模板和蒸汽蚀刻协同方法，以提高具有互连有序分级多孔结构的原子分散Fe-N-C催化剂的可接近活性位点的密度，用于ORR（表示为OM-Fe-N-C-steam）。蒸汽蚀刻通过蚀刻非活性无定形碳提高了石墨化程度，而原子Fe-N4活性位点保存完好且分布均匀。
要点2
NO吸附还原实验定量证明，与Ar保护的相比，蒸汽蚀刻显著增加活性位点密度4.6倍，导致ORR质量活性增加1.8倍和半波电位（E1/2)在酸性介质中为0.81V。
要点3
采用OM-Fe-N-C-蒸汽催化剂作为阴极的PEMFC的峰值功率密度为0.78Wcm-2，高于Ar保护的PEMFC（0.63Wcm-2），表明了用于实际应用的蒸汽蚀刻。
图1.(a)OM-Fe-N-C-steam-催化剂的制备流程示意图。(b,c)SEM图像,(d)TEM图像,(e)HR-TEM图像,(f)HAADF-STEM图像和(g)OM-Fe-N-C-steam-催化剂的STEM-EDS元素映射分析。
图2.(a)OM-Fe-N-C-steam-的像差校正HAADF-STEM图像。(b)XANES光谱（插图显示用虚线框标记的放大区域）和(c)Fe箔、Fe2O3和FePc的R空间中的傅里叶变换EXAFS光谱。(d)OM-Fe-N-C-steam-的非原位FeK-edge傅里叶变换EXAFS谱和拟合曲线（插图显示Fe-N4模型结构）。
图3.(a)N2吸附-脱附等温线，(b)孔径分布，和(c)Fe-N-C、OM-Fe-N-C和OM-Fe-N-C-steam-的拉曼光谱。(d)OM-Fe-N-C-steam-、(e)OM-Fe-N-C和(f)不同催化剂中N物种的相应相对含量的高分辨率XPSN1s光谱。
图4Fe-N-C、OM-Fe-N-C、OM-Fe-N-C-steam-和Pt/C的(a)ORR极化曲线，(b)H2O2产率和电子转移数在O2饱和的0.1MHClO4中，转速为rpm。(c)不同催化剂的质量活性和活性中心密度的比较。(dOM-Fe-N-C,(e)OM-Fe-N-C-steam-在N2饱和的0.1MHClO4中的NO溶出伏安法，催化剂负载量为μgcm-2，扫描速率10mVs-1。(f)OM-Fe-N-C-steam-和Pt/C催化剂在50mVs-1下0.6和1.0V之间次电位循环前后的ORR极化曲线。
图5.(a)以Fe-N-C、OM-Fe-N-C和OM-Fe-N-C-steam-催化剂为阴极的PEMFC的极化曲线和功率密度。(b)以OM-Fe-N-C-steam-作为阴极在0.4Acm-2电流密度下的H2-O2PEMFC的耐久性测试。条件：3.0mgcm-2；80℃；%相对湿度；2.0bar；GOREM.15膜。
参考文献
JianZou,ChiChen*,YubinChen,YanpingZhu,QingqingCheng,LiangliangZou,ZhiqingZou*,andHuiYang.FacileSteam-EtchingApproachtoIncreasetheActiveSiteDensityofanOrderedPorousFe-N-CCatalysttoBoostOxygenReductionReaction.JACS,.
DOI：10./acscatal.2c
投稿请联系：SAC_XAFS
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