文章标题：AtomicPtEmbeddedinBNCNanotubesforEnhancedElectrochemicalOzoneProductionviaanOxygenIntermediate-RichLocalEnvironment第一作者：YuGu,ShibinWang,HuaijieShi通讯作者：XingZhong,JianguoWang研究内容：环保的电化学臭氧生产(EOP)是原位灭菌和变色应用的重要途径。本文合理设计和制备了一种B/N掺杂纳米管的单原子Pt-SAs/BNC催化剂。该过程提供了一个富含氧中间体的局部环境，因此通过影响EOP热力学和动力学来提高中性介质中的EOP性能。Pt-SAs/BNC催化剂在50mA厘米?2的电流密度下，法拉第效率为21%，几乎是商用β-氧化铅的两倍。密度泛函理论的计算进一步揭示了EOP机制的B位点与Pt单原子之间的协同效应。此外，铂砷/BNC催化剂在各种农药和抗生素的电降解方面具有显著的性能，表明了铂砷/BNC具有潜在的环境应用能力。要点一：文章提出了一种简单的一步热解策略，构造嵌入掺硼纳米管(即Pt-SAs/BNC)的PtSA。要点二：在这个结构中，Pt直接与三个N个原子和一个B个原子直接配位。原子分散的Pt原子和硼氮掺杂纳米管结构确保了充足的暴露的活性位点和质量输运的空间调节。该结构提供了一个局部中间富集的环境，产生了高浓度的关键O2*和O*中间物种，有效地提高了O3生成的高选择性。要点三：通过进一步的密度泛函理论(DFT)计算，研究了其在BNC-3上的反应机理，并提出了一种可能的反应网络。同时还计算了态密度(DOS)来阐明吸附在BNC-3表面上的关键反应中间体的键合性质。由于铂酸钠/BNC-3催化剂具有优异的电降解活性，它在先进工业工业中具有很大的应用潜力。图1、(a)铂SA/BNC-3的合成方案。(b)SEM、(c)场发射SEM、(d)铂?/BNC-3的TEM图像、(e-g)HAADF-STEM图像和铂-SA/BNC-3的放大图像、BNC-3的铂、B、C、N和O的元素映射。图2、(a)XANES和(b)傅里叶变换扩展了铂-砷/BNC-3、铂箔和PtO2的L3边的X射线吸收精细结构（FT-EXAFS）光谱；(c)WT-EXAFS图(d)R空间中对应的铂体/BNC-3EXAFS拟合曲线(e)K空间;(f)铂线/BNC-3催化剂的DFT优化结构模型；(g)嵌入在BNC基底上的铂线的电荷密度差，分别以青色和黄色表示电子的减小和增加；铂线/BNC-3表面的自旋密度图。图3。(a)BNC、Pt-SAs/BNC-n（n=1、2和3）、Pt-NPs/BNC-4.5、Pt-NPs/BNC-6和β-氧化铅的稳态偏振曲线；(b)铂催化剂/BNC-3和商业β-氧化铅催化剂的催化剂图；(c)3.0v与可逆氢电极下的溶解O3浓度;(d)在每个给定电流密度下溶解的O3浓度/BNC-3和商业β-氧化铅；(e)气相O3浓度；(f)BNC、Pt-SAs/BNC-n（=1、2、3）、BNC-4.5和BNC-6在50mA厘米?2下产生气体O3浓度；(g)Pt-SAs/BNC-3和商业β-氧化铅产生气态O3浓度；(h)研究3伏恒定电位下Pt-SAs/BNC-3的稳定性图4、(a)提出的六电子过程产生气体O3的反应网络，建议O2是该反应途径的副产物；(b)在pt-sa/BNC-3表面的dft计算的自由能图(K)。图5、(a)铂?3a/BNC-3表面的投影DOS、B?2p轨道、O2分子的DOS及其BNC-3表面的相互作用；O3化学吸附情况的插图；O3-SA/BNC-3表面氧吸附的电荷密度差异；(d)O2吸附结构中B和O原子之间?π*共轭的示意图；(e)Pt-SAs/BNC-3表面O3吸附的电荷密度差异；O3吸附结构中B和O原子之间的?π共轭的示意图图6、(a)铂SA/BNC-3
在同时电降解和氢演化过程中使用的铂-SA/BNC-3电催化剂的示意图；(b)铂-Sa/BNC-3的电降解性能；(c)铂t-Sa二甲氨酯/BNC-3的电降解性能；氯苯酚铂Sa/BNC-3的电降解性能；(e)四环素铂SA/BNC-3的电降解性能；(f)铂-Sa/BNC-3在电降解四环素中的循环试验。参考文献：YuGu,ShibinWang,HuaijieShi,AtomicPtEmbeddedinBNCNanotubesforEnhancedElectrochemicalOzoneProductionviaanOxygenIntermediate-RichLocalEnvironment,ACSCatalysisDOI:10./acscatal.1c投稿请联系：SAC_XAFS
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