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引言
在有机锂-氧气（Li-O2）电池中，正极电解液的分解通常被认为是其循环稳定性差的主要原因之一。研究表明，电池充放电过程中在正极产生的O2?·，LiO2和1O2等活性氧物种会导致包括具有较高稳定性的醚类电解液氧化分解。因此，理解活性氧物种对醚类电解液的分解机制、设计稳定的有机电解液体系对于实现Li-O2电池的高循环稳定性非常重要。为了抑制放电过程中O2?·对醚类电解液中α-H原子的提取反应，研究人员设计合成了部分甲基化或全甲基化的醚类溶剂。然而，以这些醚类溶剂为电解液组装的Li-O2电池的循环稳定性并未显著增强。因此，阐明电池放电过程中O2?·对醚类电解液的分解路径十分重要。
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成果展示
近日，河南大学特种功能材料重点实验室赵勇课题组采用石英玻璃池中原位组装锂-氧气电池与微分电化学质谱（DEMS）相结合的策略研究了醚类电解液在长时间放电过程中的分解过程。结果显示锂金属负极表面在放电过程中会产生大量的H2。1HNMR和卡尔·费休水分滴定仪的实验表明H2O分子是在锂金属表面产生H2的质子源。13CNMR表明O2?·可能主要攻击醚类电解液中化学位移较高的氢原子。基于O2?·对醚基电解液的分解路径，提出了三种策略来提高放电过程中醚类电解液在正极处的稳定性，包括采用低极性电解液溶剂以降低O2?·对醚分子中H提取反应，氧化还原介体（RM）催化剂抑制自由O2?·的产生，以及高浓度的LiTFSI降低O2?·存在时间。详细的实验结果和机理研究证明稳定和抑制O2?·的产生是提高Li-O2电池正极放电过程稳定性的有效策略。
相关成果以“De
